ПЕРСПЕКТИВЫ РАЗВИТИЯ МИКРОСКОПИИ И ГОЛОГРАФИИ В МЯГКОМ РЕНТГЕНОВСКОМ ИЗЛУЧЕНИИ

В.В.Аристов, А.И.Ерко

В докладе дается обзор современного состояния методов голографии и микроскопии в рентгеновском диапазоне длин волн. Анализируются причины, ограничивающие разрешение существующих методов и пути преодоления этих ограничений. Так, для длин волн, меньших 3 Å, целесообразно использование оптических элементов, основанных на базе эффекта динамической фокусировки в совершенных кристаллах. В области длин волн 50Å ¸ 100Å существенного улучшения разрешения методов можно достичь, применяя рентгенорезист в качестве регистратора на стадии записи и сканирующий электронный микроскоп для восстановления голограммы.

При анализе перспектив рентгеновской голографической и интерференционной микроскопии целесообразно разделить рассмотрение на две области, соответствующие длинам волн "жесткого" рентгеновского излучения с l £ 3Å и мягкого излучения с l от 10 до 200Å.

Сравнение последних экспериментальных исследований с теоретическими расчетами показывает бесперспективность применения обычных схем оптической голографии в области жесткого рентгеновского излучения. Ранее было показано, что разрешение традиционных схем в рентгеновском диапазоне не превышает 1-10 мкм из-за ограниченной мощности излучения рентгеновских источников. Малый коэффициент поглощения и преломления материалов на длинах волн < 3Å приводит к тому, что увеличение разрешения только на порядок требует увеличения мощности источника в 10⁶ раз /1/.

- 192 -

В области "жесткого" рентгеновского излучения с l £ 10Å не существует оптических элементов в обычном понимании этого слова. Отражение рентгеновских лучей, разделение на 2 когерентных пучка, и даже некоторая фокусировка возможны лишь с помощью совершенных бездефектных кристаллов. Для создания элементов зеркального отражения очень ограниченно используется эффект полного внешнего отражения от поверхности металлов. При этом угол отражения не превышает несколько десятков минут. В последнее время интенсивно развивается область создания рентгенооптических элементов на основе эффекта дифракционной фокусировки в совершенных кристаллах. В 1978 г. впервые была экспериментально получена фокусировка сферической волны в совершенных кристаллах si /2/. При этом ширина фокусировки достигает десяти микрон. Последующие эксперименты с монохроматичным рентгеновским излучением (D l /l ~ 10^-5) позволили получить ширину максимума фокусировки ~ 3 мкм /3/.

Положение фокусировки можно регулировать, меняя толщину кристалла, изгибая кристалл. Дифракционная эффективность элемента достигает 25%. Однако следует отметить, что такой дифракционно-оптический элемент не является аналогом линз, так как позволяет фактически лишь получить волну с обращенной кривизной. Плоская волна преобразуется в плоскую. По-видимому, в области жесткого рентгена создание когерентно-оптических систем возможно только с помощью дифракции на совершенных кристаллах. Примером такого устройства может служить рентгеновский интерференционный микроскоп высокого разрешения (рис.1). Полихроматическое излучение от точечного источника дифрагирует на тонком кристалле К. На "зеркалах" М происходит вторичная дифракция. В ходе этого процесса излучение каждой длины волны сжимается в узкое пятно благодаря эффекту дифракционной фокусировки. Эта точка становится источником сферической волны с размером фокуса < 10 мкм. Если поместить объект в сферическую волну, то после кристалла К подучится увеличенное изображение объекта с наложенным на него когерентным полем П. Рассмотренная схема есть простейший голографический микроскоп, использующий запись голограмм увеличенного сфокусированного изображения. Система

- 193 -

Рис.1. Схема рентгеновского интерференционного микроскопа.

увеличения изображения введена для того, чтобы уменьшить аберрации, вносимые дифракцией на разных кристаллах интерферометра.

Перейдем к области мягкого рентгеновского излучения, охватывающего диапазон 10 < l £ 200Å. Наибольшее число рентгено-голографических экспериментов успешно проведено именно в этом диапазоне длин волн. Интерес к нему обусловлен следующими причинами:

- достаточно высоким коэффициентом поглощения мягкого Х-излучения органическими и неорганическими материалами, отсюда - высокий контраст изображения;

- большей радиационной стойкостью органических, в том числе и биологических объектов, по сравнению с методами электронной микроскопии;

- наличием достаточно эффективных оптических элементов для фокусировки и отражения под большими углами мягкого рентгеновского излучения.

К оптическим элементам в области 10 < l £ 200Å прежде

- 194 -

всего относятся зонные пластинки Френеля. Их изготавливают либо оптическими когерентными методами /4/, либо методами электронной или рентгеновской литографии /5/. Размер фокального пятна зонной пластинки достигает нескольких микрон, дифракционная эффективность~ 1% /6/. В последнее время ведется интенсивная разработка теории и технологии получения интерференционных зеркал для мягкого рентгеновского излучения. Теоретически их эффективность может достигать 100%. В СО АН СССР в настоящее время экспериментально получена эффективность ~ 20% для длины волны 100Å /7/. Эти зеркала были получены последовательным напылением полуволновых и отражающих слоев в установке лазерного напыления.

Схемы рентгеновской микроскопии

Рассмотрим схемы некогерентной рентгеновской микроскопии и ограничения на разрешение в этих методах.

Интересной является схема сканирующей рентгеновской микроскопии (рис.3а). Рентгеновское излучение фокусируется зонной пластинкой на образец, сканируемый в 2-х направлениях. Счетчик квантов регистрирует пропускание образца и подает сигнал синхронно со сканированием на развертку телевизионной трубки. Разрешение определяется размером фокального пятна и составляет ~ 1 мкм /8/.

Контактная микроскопия (рис.3б) позволяет достичь разрешения ~ 100Å. Принцип метода состоит в экспонировании рентгенорезиста через образец, помещенный непосредственно на его поверхность. Проявленный рельеф после металлизации рассматривается в сканирующем электронном микроскопе. Метод позволяет увидеть внутренние неоднородности биологических объектов /9/.

Однако в этих методах теряется информация о пространственной структуре объектами для ее расшифровки естественно обратиться к голографическим методам восстановления структуры объекта.

Схемы рентгеновской голографии

Эксперименты в области голографической регистрации рентгеновскими лучами проводились в следующих схемах:

- 195 -

Линейные размеры, мкм	Вес, г	Пример биологических структур	Методы визуализации
1000 - 100	10-3 - 10-6	группы клеток, малые организмы	Глаз, лупа
100 – 10	10-6 - 10-9	отдельные клетки и т.п.	Оптическая микроскопия
10 – 1	10-9 - 10-12	малые клетки, структура клетки	Оптическая микроскопия
1 – 0,1	10-12 - 10-15	мелкая структура клетки, микроорганизмы	Оптической и электронная микроскопия
1000-100Å	10-15 - 10-18	тонкие клеточные детали вирусов	Электронная микроскопия, дифракция рентгеновских лучей
100 – 1Å	10-18 – вес единичного атома	тонкие детали макромолекул клетки, молекулярная структура	электронная микроскопия, дифракция электронов и рентгеновских лучей

Рис.2. Размеры биологических объектов и методы их исследования.

- схема безлинзовой Фурье-голографии (рис.4). Здесь разрешение не зависит от разрешения регистратора и определяется размером точечного опорного источника и когерентностью излучения. Полученное экспериментальное разрешение - 2,8 мкм /10/;

- схема записи голограмм с зеркалом Ллойда (рис.4б). Здесь разрешение ограничено углом полного внешнего отражения когерентностью излучения л также не превысило 1 мкм /11/;

- схема записи голограмм Фраунгофера (рис.4в). Здесь разрешение определяется в основном разрешением регистратора (~ 6 мкм) и когерентностью излучения /12/.

Во всех экспериментах восстановление голографического изображения проводилось видимым светом, с длиной волны на 2 порядка больше длины волны запаси, что приводило к возникновению

- 196 -

Рис.3, а) Сканирующий рентгеновский микроскоп; б) контактная рентгеновская микроскопия.

неустранимых аберраций в реконструированном изображении /13/.

Таким образом, главными причинами, ограничивающими разрешение рентгеноголографических методов, являются:

1. разрешающая способность регистратора;

2. способ восстановления голографического изображения;

3. когерентность излучения источников рентгеновского излучения.

От решения этих вопросов, в принципе, зависит дальнейшее улучшение разрешения методов рентгеновской топографической микроскопии.

Для дальнейшего рассмотрения требований к характеристикам элементов схемы записи выберем конкретную схему записи осевой голограммы Фраунгофера. Эта схема наименее чувствительна к когерентности излучения рентгеновских источников. Параметры, определяющие разрешение в этой схеме (рис.4в):

- 197 -

а)

б)

в)

; ;

г)

Рис.4. а)Схема безлинзовой Фурье-голографии;

б) схема с зеркалом Ллойда;

в) схема записи осевых голограмм Фраунгофера:

s - источник излучения; 0- объект;

г) разрешение по изображению в схеме голографии Фраунгофера.

- 198 -

d _x1 = 1,22·r/n(r + z)

d _x1 - разрешение, обусловленное регистратором; n - разрешение регистратора в л/мм.

d _x2 = 1,22·d·z/(r + z)

d _x2 - разрешение, ограниченное пространственной когерентностью

d _x3 = 0,43

d _x3 - разрешение, ограниченное временной когерентностью излучения; D l - ширина линии излучения.

Продольное разрешение восстановленного изображения определяется как

d _z = z·D l /4l

Прежде всего видно, что разрешение схемы определяется разрешением регистратора. Обычно применяемые ядерные фотоэмульсии имеют разрешение 250 л/мм. Если же использовать рентгеновский резист, то разрешение составит ~ 2·10⁵ л/мм. Поэтому целесообразно рассмотреть возможность использования рентгенорезистов для регистрации голограмм в рентгеновском диапазоне длин волн.

На рис.5 показаны кривые, ограничивающие области разрешения в интерференционной картине, зарегистрированной на рентгенорезисте типа РММА. Кривая 1 соответствует чисто дифракционному ограничению - длине волны излучения. Кривая 2 соответствует характерному размеру пробега вторичных электронов в резисте, пропорциональному энергии кванта

где к - радиус пробега вторичных электронов; r - плотность резиста.

По графику рис.5 определяем, что область максимального разрешения находится в диапазоне от 30Å до 60Å. Здесь разрешение может достигать 50Å. Практическая трудность работы с резистами заключается в их малой чувствительности. Оценим яркость источника рентгеновского излучения, необходимую для получения данного

• 199 –

Рис.5. Разрешение рентгенорезиста РММА на разных длинах волн:

1 - ограничение разрешения пробегом вторичных электронов в слое;

2 - ограничение разрешения длиной волны используемого излучения.

разрешения:

где d - требуемое поперечное разрешение; е - время экспозиции; в - размер источника; d - дозовая чувствительность резиста; m - линейный коэф. поглощения резиста.

Если задать разрешение в 500, длину волны – 40Å, расстояние источник-голограмма 5 метров при размере источника 0,1х0,1 им, расстояние объект-голограмма - 0,1 мм, то для резиста ЭП-2 (d = 100 Дж/см³) необходимая яркость источника Вl = 10⁸ Вт/см² стер при экспозиции 10 с. Это соответствует

- 200 -

спектральной яркости Вl » 20²⁴ фот.с^-1мм^-2мpaд^-2.

Восстановление рентгеновской голограммы

Интерференционная картина - голограмма регистрируется на резисте в виде рельефа поверхности. Для дальнейшего восстановления и увеличения объекта, записанного на голограмме, можно воспользоваться методикой, разработанной в контактной рентгеновской микроскопии (рис.3). Поверхность проявленного резиста металлизируется тонким слоем au или rt и затем визуализируется в сканирующем электронном микроскопе /14/. Если выбрать коэффициент увеличения "m" равный коэффициенту изменения длин волн записи и восстановления l ₁/l ₂, то, как показано в классических работах, может быть получено безаберрационное восстановление исходного объекта с коэффициентом увеличения "m". Кроме того, процесс реконструкции изображения может быть проведен и на ЭВМ по аналоговому сигналу сканирующего электронного микроскопа. На рис.6а показана поверхность металлизированного резиста с записанной на нем голограммой точечного отверстия. Восстановленное с такой голограммы изображение показано на рис.6б /15/. Здесь размеры точек восстановленного изображения ~ 10 мкм, поэтому показана только принципиальная возможность данного метода восстановления. Следует отметить, что возможности оптического восстановления ограничены, поэтому, по-видимому, наиболее целесообразно использование ЭВМ.

При оптическом восстановлении голограмм, записанных в схеме Фраунгофера, возникает проблема разделения наложенных мнимого и действительного изображений. Для устранения этого явления может быть применена схема записи во встречных пучках с наклонным опорным пучком (рис.7). Пучок рентгеновского излучения, проходя через резист дифрагирует на объекте. Интерференционное зеркало (эшелет) отражает дифрагированное излучение, которое является предметной волной. Картина интерференции обрабатывается описанным ранее способом и восстанавливается сопряженной опорной волной.

- 201 -

Рис.6, а) Поверхность металлизированного резиста с записанной голограммой точечного отверстия;

б) восстановленное изображение.

- 202 -

Рис.7. Схема записи рентгеновских голограмм во встречных пучках:

1 - резист; 2 - объект; 3 - интерференционное зеркало.

Источники рентгеновского излучения

Как известно, в настоящее время не существует источников когерентного рентгеновского излучения - лазеров. Поэтому в экспериментах по рентгеновской микроскопии и голографии используются обычные "некогерентные" источники излучения. Среди них наилучшей естественной монохроматичностью и малыми размерами области излучения выделяются рентгеновские трубки.

Рентгеновские трубки

В этих источниках используются линии характеристического излучения материала анода, обладающие узкой шириной спектра (обычно D u /u ~ 0,5·10^-3). Наиболее интенсивные линии в спектре возникают при переходе с l ® К - оболочку атома: Кa серия. Кроме характеристических линий, в излучении рентгеновской трубки присутствует такта и широкий спектр тормозного излучения (рис.6а)

- 203 -

Рис.8. Спектры излучения:

а) рентгеновской трубки (Мо анод);

б) пучка из поворотного магнита синхротрона (ВЭПП-2М) /17/.^/

- 204 -

Естественное соотношение максимальной интенсивности характеристической линии и тормозного спектра без применения фильтров 100. Эффективность излучения трубки может быть рассчитана по эмпирической формуле (рис.6а), где Е_К - энергия К -уровня, z - атомный номер материала анода. Недостатком рентгеновских трубок является ограниченная мощность излучения, вследствие нагрева материала анода падающим электронным пучком. Кроме того, излучение не имеет острой направленности, поэтому в небольшой телесный угол идет малая часть излучения. Проблему нагрева анода частично решают аппараты с вращающимся анодом. При скорости вращения до 10.000 об/мин удается поднять удельную мощность на 2 порядка и достигнуть 3·10¹⁰ фот/с спектральной яркости.

Синхротронное излучение (СИ)

Большей яркостью обладает синхротронное излучение, то есть излучение ультрарелятивистских электронов в магнитном поле. Такое излучение может быть получено, например, при изменении направления пучка электронов в накопительном кольце /16/. Если используется достаточно высокий вакуум (< 10^-9 top), то электронный пучок может сохраняться ~ 10 часов при постоянной энергии. Таким образом, накопительное кольцо можно рассматривать как квазинепрерывный источник излучения. Синхротронное излучение из поворотного магнита обладает довольно широким спектром (рис.8б), однако по вертикальному направлению оказывается сжатым в угол q ~ 1/g , где g = 1957 Е (ГэВ). Так, например,. для Е = 1 ГвВ q ~ 0,5·10^-4. Для целей голографии необходима монохроматизация синхротронного излучения. Для этой цели используются либо кристаллы-монохроматоры, либо дифракционные решетки. Использование дополнительных элементов монохроматизации приводит к значительным потерям в интенсивности излучения. Кроме того, размеры эффективной области излучения в накопительном кольце 1 ¸ 2 мм, что значительно больше размеров области излучения рентгеновской трубки и заставляет увеличивать рабочее расстояние источник-голограмма для создания приемлемой области когерентности. Несмотря на это, выигрыш в спектральной интенсивности примерно на порядок по сравнению с микрофокусной рентгеновской

- 205 -

трубкой говорит о перспективности данного источника рентгеновского излучения. На рис.9 приведена ширина линии и соответствующие длины когерентности источников мягкого рентгеновского излучения

l (Å)	alka 8,34	Сka 44,8	Синхотрон45 60	ВеКa 114
D l (Å)	6·10-3	-0,3	0,03 0,03	7,0
D ℓ(мкм)	1,16	-0,67	6,75 12	0,186

Рис.9. Когерентность источников мягкого рентгеновского излучения.

Самым мощным в настоящее время источником рентгеновского излучения является разновидность СИ - ондуляторное излучение /8/. Конструкция ондулятора обеспечивает периодическое изменение магнитного поля вдоль траектории пучка электронов с периодом l ₀ (рис.10). Если изменение поля близко к синусоидальному, то спектр излучения представляет собой узкую (D u /u - число периодов) линию с длиной волны l ₁ = l ₀/2g ². Причем излучение будет остронаправленным в телесном угле примерно W ₀ ~ p /g ². При соответствующем выборе поля можно получить гориронтатанув, вертикальную или круглую поляризацию.

- 206 -

Рис.10.. Получение рентгеновского излучения в ондуляторе.

Наконец, следует сказать об импульсных источниках рентгеновского излучения. Очень интересным является источник, использующий излучение плазмы, нагретой до высокой температуры либо электрическим разрядом в капилляре с поджигом разряда электронным пучком, либо излучением мощного лазера. Эти источники позволяют получить рекордную спектральную яркость излучения. Если сравнить реальные яркости источников рентгеновского излучения с оценками, сделанными в случае схемы закиси голограммы Фраунгофера с разрешением 500А, то увидим, что реальный эксперимент по осуществлении голографической записи с таким разрешением возможен лишь в ондуляторном излучении.

Заключение

Таким образом, если говорить о перспективах рентгеновской голографической микроскопии, то разрешение в 2 мкм, полученное в современных экспериментальных работах, не является предельным. В области "жесткого" рентгеновского излучения (l £ 3Å) дальнейшее увеличение разрешения возможно на базе эффекта динамической фокусировки в совершенных кристаллах.

В настоящее время этот эффект успешно используется для обнаружения мельчайших дефектов структуры совершенных кристаллов /17/.

В области мягкого рентгеновского излучения использование

- 207 -

	Длина волны (Å)	D u /u	Размер источника, мм	W , стер	Интегральная мощность, w	Спектр. Яркость (фот.с·мрад2мм2) при D l /l = 0,1 %
вращающ. анод 3,5kw. 50kv cuk	1,54	0,05%	0,1´ 0,1	0,1	0,02	2,8·1010
acО (Орсэй) 0,54Гэв,150мА, В=1,6Т	l с = 40	wh.	0,5´ 0,6	2·10-6	0,16	4,6·1012
adone (Фраскати) 1.5ГэВ, 100мА, В=1Т	l с = 8,3	wh.	1´ 0,4	10-6	1,4	3,5·1013
esrf (проект) 5ГэВ, 500мА, В=0,7Т Ондулятор l 0 = 5,6 см, В=0,2Т длина 5м (l 5=5ая гармоника)	l с = 1	- " -	1´ 0,1	·10-6	185	7,9·1014
	l 1 = 5	7%	1´ 0,2	2·10-9	78	7·1018
	l 5 = 1	7%	-"-	-"-	26,4	4,7·1017
ВЭПП-2М Ондулятор l 0 = 2,7 см, В=0,2Т длина 216 мм	10	wh.	2,7´ 0,074			1,3·1012'
	40	-"-	-"-			2·1012
	l 3 = 44,6	8%	0,8´ 0,016	2·10-4		4,7·1015
	l 6 = 26,5	6%	-"-	-"-		3,8·1014
Импульсный источник (плазма)	44		0,08´ 0,08	4p	106(10-7с)	7·1018

Рис.11. Спектральные яркости источников рентгеновского излучения.

рентгенорезиста в качестве регистратора голограммы и сканирующего электронного микроскопа на стадии восстановления позволяют надеяться на получение разрешения до 50Å. Эти перспективы поддерживаются разработкой в последнее время новых мощных источников монохроматического рентгеновского излучения.

Литература

1. v.v.aristov, o.a.ivanova. j.appl.cryst., 12, 19, 1979.

2. В.В.Аристов, В.И.Половинкина, И.М.Шмытько, Е.В.Шулаков. Письма в ЖЭТФ, 28, 69, 1978.

3. В.В.Аристов, В.И.Половинкина. Всесоюзное совещание по методам и аппаратуре для исследования когерентного взаимодействия излучения с веществом (г.Симферополь, 1980), Тезисы докладов, Москва, стр.15, 1980.

- 208 -

4. g.shmahl, d.rudolph. optic, 29, 577, 1969.

5. s.mollenstedt, h.j.eimighammer et. al. "x-ray optics and x-ray microanalisis", hermann, paris, p.15, 1966.

6. b.niemann et al. appl.opt., 15, 1882, 1976.

7. С.В.Талонов, Е.С.Глускин, С.А.Гусев, Б.М.Лускин, Н.Н.Салащенко. Письма в ЖТФ, 6, вып.23, 1413, 1980.

8. coisson. proceeding, lee houches, springer, p.371, 1980.

9. r.feder et. al.. science, 197, 259, 1977.

10. s.kikuta, s.aoki, s.kosaki, k.kohra. opt. communs., 5, 86, 1972.

11. e.j.saccocio. j.opt.soc.am., 57, 966, 1967.

12. s.hoki, s.kikuta. jpn.j.appl.phys., 13, 1385, 1974.

13. r.w.meier. j.opt.soc.am., 55, 595, 987, 1965.

14. o.c.bjorklund, s.e.harris, j.e.young. appl.phys.lett., 25, 451, 1974.

15. v.v.arlstov, g.a.bashkina, a.j.erko. opt. communs., 34, 332, 1980.

16. Г.Н.Кулипанов, А.Н.Скринский. УФН, 122, 369, 1977.

17. В.Л.Инденбом, Э.В.Суворов, И.Ш.Спободетский, ЖЭТФ, 71, 359, 1976.

16. v.v.aristov, g.a.bashkina, a.j.erko. phys.stat.sol., 59, 663, 1980.