ДИНАМИЧЕСКАЯ ГОЛОГРАФИЯ В МЕТОДЕ ИЗМЕРЕНИЯ ВРЕМЕНИ РЕЛАКСАЦИИ СРЕД

А.В.Масалов

В работе рассмотрены два новых метода исследования пикосекундных релаксационных процессов в нелинейных средах. Методы основаны на наблюдении самодифракции некогерентных световых пучков в исследуемой среде и не предполагают использование пикосекундных световых импульсов. Методы отличаются простотой и высоким временным разрешением. В работе описаны некоторые конкретные измерения, выполненные новыми методами.

Важным параметром сред, используемых в нелинейной оптике, является время релаксации отклика среды на световое возмущение. Укажем для примера растворы просветляющихся красителей. Под действием света коэффициент поглощения раствора падает (наступает просветление) вследствие перехода молекул красителя в возбужденное состояние. Время релаксации, т.е. время восстановления исходного поглощения определяется временем перехода молекул в основное состояние и для разных красителей попадает в диапазон 10^-12 - 10^-4 с. Красители с временем релаксации в пикосекундном диапазоне (10^-11 - 10^-12 с) находят применение в лазерах ультракоротких импульсов света.

Данная работа посвящена голографическим методам измерения пикосекундных времен релаксации отклика сред на световое воздействие.

В настоящее время наиболее надежными методами изучения пикосекундных релаксационных процессов в средах являются методы” основанные на использовании ультракоротких (10^-11 - 10^-12 с) импульсов света /1/. Однако, применение этих методов затруднено из-за сложности техники генерация и регистрации пикосекундных

- 63 -

световых импульсов. Хроме того, временное разрешение таких методов, как правило, ограничено длительностью используемых импульсов.

Обсуждаемые здесь голографические методы не предполагают использование ультракоротких импульсов света, их временное pas-решение может простираться в субпикосекундную область, а техническое осуществление в ряде случаев является исключительно простым.

Суть обсуждаемых методов состоит в изучении самодифракции некогерентных пучков света в исследуемой среде. Напомним, что явление самодифракции света заключается в том, что при прохождении двух пересекающихся лучков света через нелинейную среду на выходе из среды возникают дополнительные пучки (рис.1).

Рис.1. Самодифракция двух пучков излучения при прохождении через нелинейную среду.

- 64 -

Возникшие пучки являются результатом дифракции падающего света на наведенной в среде решетке, которая образовалась в соответствии с интерференционной структурой поля падающих пучков. Явление самодифракции когерентных световых пучков используется для изучения сред нелинейной оптики /2/.

Обратимся к интересующему нас случаю самодифракции некогерентных световых пучков. Предполагаем, что пучки некогерентны лишь во времени, а пространственная когерентность сохраняется. Существенно, что интерференция некогерентных во времени пучков света нестационарна. */ Положение максимумов интерференционной картины изменяется со временем (хотя период картины, определяемый углом между пучками и длиной волны излучения, остается неизменным). В условиях нестационарной интерференции световых пучков их самодифракция будет иметь место лишь в той степени, в какой нелинейный отклик среды будет успевать следить за изменениями в картине интерференции. Таким образом, интенсивность дифрагированного излучения в опыте по самодифракции некогерентных световых пучков может служить мерой времени релаксации среды. Сразу отметим, что измерения возможны только в условиях, когда время релаксации среды t _рел превосходит характерное время изменения интерференционной картины поля. Именно в этой случае интенсивность дифрагированного пучка зависит от величины времени релаксации: дифракционная эффективность наведенной в среде решетки тем меньше, чем больше время релаксации. В противоположном случае отклик среды можно считать мгновенным и, хотя условия самодифракции при этом будут наиболее благоприятными, интенсивность дифрагированного пучка практически не будет зависеть от t _рел.

На голографическом языке идея измерений времени релаксации сводится к исследованию способности образца служить регистрирующей средой в схеме динамической голографии.

*/ Утверждение о том, что некогерентные пучки не интерферируют, справедливо лишь при условии наблюдения интерференции инерционным приемником, интегрирующим интенсивность за довольно продолжительные промежутки времени.

- 65 -

В дальнейшем рассмотрим два способа формирования некогерентных световых пучков и соответственно - два метода измерения времени релаксации нелинейных сред. В обоих случаях для измерений используется лазерное излучение.

Метод измерения времен релаксации с использованием щумоаога излучения.

В этом варианте измерений оба пучка, падающие на исследуемый образец, отщепляются от излучения одного лазера. Пучки будут некогерентны между собой, если достигнут образца с временной задержкой друг по отношению к другу, превышающей время когерентности. В этом случае картина интерференции нестационарна с характерным временем, равным времени когерентности излучения t _ког~1/D w , где D w спектра излучения. Измерения времени релаксации удобно производить, сопоставляя интенсивность излучения, дифрагированного в первый порядок дифракции, с интенсивностью того же излучения, но в условиях стационарной интерференции (т.е. при нулевой задержке между падающими на образец пучками) - см. схему рис.2. Указанное отношение зависит только от двух величин - времени когерентности излучения t _ког и времени релаксации образца t _рел.

Рис.2. Схема измерения времени релаксации с помощью шумового излучения.

- 66 -

Для обеспечения пикосекундного разрешения в рассматриваемой схеме необходимо использовать лазерное излучение с пикосекундным временем когерентности, т.е. с шириной спектра в несколько см^-1. Такие ширины спектров свойственны излучению ряда твердотельных лазеров и лазеров на красителях в режиме генерации большого числа продольных мод низшего поперечного индекса. Временная картина излучения этих лазеров носит шумовой характер: интенсивность излучения флуктуирует во времени с временным масштабом ~ t _ког. Флуктуации поля лазерного излучения с большим числом независимых продольных мод хорошо изучены и описывается моделью гауссова случайного процесса /3/.

Математический анализ самодифракции шумового излучения в схеме рис.2 приводит к следующему соотношению между измеряемыми интенсивностями дифрагированного пучка i_g(t > t _ког), i_g(t = 0) (здесь t - время задержки между падающими пучками) и t _ког, t _рел.

i_g(t > t _ког)/i_g(t = 0) » 2t _ког/t _рел (1)

Соотношение (1) справедливо, если а) исследуемый процесс релаксации описывается экспоненциальной функцией и ее параметр t _рел превосходит время когерентности; б) интенсивности падающих на образец пучков невелики, так что нелинейность среды проявляется лишь в первом порядке по интенсивности излучения (при этом интенсивность дифрагированного пучка пропорциональна кубу интенсивности лазерного излучения); в) угол между .пучками a не слишком велик a d < сt _ког (d - диаметр пучков, с - скорость света).

Отметим, что величину времени когерентности используемого излучения t _ког удобно измерять в том же опыте, наблюдая зависимость интенсивности дифрагированного пучка от времени задержки t (рис.3).

Описанный метод измерения времен релаксации был реализован экспериментально при изучении растворов просветляющихся красителей /4,5/. Пример зависимости интенсивности дифрагированного пучка от времени задержки между пучками для одного из красителей представлен на рис.4. Приведенные данные получены с помощью

- 67 -

Рис.3. Схематическое изображение зависимости интенсивности дифрагированного пучка от времени задержки.

излучения импульсного неодимового лазера с временем когерентности t _ког » 6 пс. Время релаксации красителей определялось из соотношения, близкого к (1), но учитывающего конкретные свойства лазерного излучения /5/. Полученные данные для исследованных красителей попали в диапазон (7 ¸ 100) пс. Для тех красителей, времена релаксации которых были измерены другими методами, полученные данные хорошо согласуются с известными.

В числе достоинств обсуждаемого метода наряду с пикосекундным временным разрешением отметим исключительную простоту технической реализации. Для измерений требуется сравнительно простой лазерный источник и измеритель интенсивности дифрагированного пучка.

К недостаткам этого метода следует отнести то обстоятельство. что он обеспечивает точные измерения лишь для сред с простым

- 68 -

релаксационным процессом, описываемым экспоненциальной функцией с единственным временным параметром t _рел. В случае сред со сложным релаксационным процессом точность измерений снижается.

Рис.4. Экспериментальные данные о зависимости интенсивности дифрагированного пучка от времени задержки для одного из красителей (данные /4/).

Метод измерения времени релаксации с использованием дата-час тотного излучения.

В данном варианте измерений пучки, падающие на исследуемый образец, отличаются по частоте. В этом случае интерференционная картина поля в области пересечения пучков бежит в поперечном направлении со скоростью, прямо пропорциональной разности частот пучков. Как и в предыдущем методе самодифракция излучения будет иметь место лишь в той степени, в какой нелинейный отклик среды оудет успевать следить за движением интерференционной картины. Если разность между частотами

- 69 -

невелика по сравнению с обратным временем релаксации среда w ₁ - w ₂ <<1/t _рел среда успевает следить за движением интерференционной картины и интенсивность дифрагированного пучка будет сравнительно высока и не зависит от разности w ₁-w ₂. Если же разность частот превышает 1/t _рел, то интенсивность дифрагированного пучка падает, причем, тем в большей степени, чем больше величина разности w ₁-w ₂. Расчет показывает /6/, что в простейшем случае экспоненциальной релаксации среда для интенсивности дифрагированного пучка выполняется соотношение:

i_g ~ 1/(1 + (w ₁ + w ₂)^{2t 2}_рел) (2)

В общем случае зависимость i_g(w ₁ - w ₂) описывается квадратом Фурье-образа функции отклика нелинейной среды. Таким образом, наблюдая зависимость интенсивности дифрагированного пучка от разности частот, можно установить не только величину времени релаксации, но и вид функции отклика.

Заметим, что частота дифрагированного пучка в рассматриваемом опыте отличается от частот падавших пучков w и w ₂, т.к. дифракция происходит на движущейся решетке и имеет место доплеровский сдвиг. В результате - частота пучков дифракции составляют арифметическую прогрессию с величинами w ₁ и w ₂.

Привлекательной особенностью данного метода измерений является идейная простота: по данным о зависимости i_g(w ₁ - w ₂) могут быть изучены довольно сложные релаксационные процессы. Отметим также, что у данного метода нет принципиальных ограничений на временное разрешение, так как разность частот падающих пучков может быть сколь угодно большой.

Другим достоинством обсуждаемого метода является возможность измерения времени так называемой поперечной релаксации среды t ₂. Время поперечной релаксации характеризует время фазовой памяти атомов или молекул среда. Для конденсированных сред это время значительно короче обсуждающегося до сих пор временя релаксации нелинейного отклика t _рел и попадает в субпикосекундный диапазон длительностей. Вклад поперечной релаксации в величину интенсивности дифрагированного пучка проявляется

- 70 -

лишь при значениях разности частот падающих пучков, превосходящих обратное время t ₂, w ₁ - w ₂ > t ₂ /6/. Если при w ₁ - w ₂ < 1/t ₂ падение i_g с ростом w ₁-w ₂ в соответствии с (2) пропорционально (w ₁ - w ₂)^-2, то при w ₁ - w ₂ > 1/t ₂ соотношение (2) не выполняется и i_g ~ (w ₁ -w ₂)^-4 (рис.5а). Изменение закона падения i_g с ростом w ₁-w ₂ может быть обнаружено экспериментально, что и позволяет определить t ₂. Отметим, что в силу малости t ₂ по сравнению с t _рел поперечная релаксация в методе измерения с помощью шумового излучения не проявляется.

Эксперименты по измерению времени поперечной релаксации растворов красителей были выполнены авторами /7/. Использовалось излучение двух независимых перестраиваемых лазеров на красителях. Результаты измерений с одним из красителей приведены на рис.5б. Изменение закона падения интенсивности дифрагированного излучения происходит при разности частот » 10 см^-1, что соответствует величине t » 0,5 пс для данного красителя.

В заключение отметим, что хотя метод измерения времен релаксации сред с использованием двухчастотного излучения технически сложнее предыдущего метода (необходимы перестраиваемые по частоте лазеры), однако информация о средах, получаемая этим методом, несравненно богаче.

Несомненно, что рассмотренные здесь метода изучения пикосекундных и субпикосекундных процессов релаксации перспективны для изучения сред нелинейной оптики.

- 71 -

а) б)

Рис.5. Схематическое изображение зависимости интенсивности дифрагированного пучка от разности частот падающих пучков (а) и экспериментальные данные для одного из красителей /7/ - (б).

- 72 -

Литература

1. Сверхкороткие световые импульсы. Под ред. С.Шапиро, "Мир", М., 1981.

2. В.Д.Винецкий. Н.В.Кухтарев, С.Г.Одулов, М.С.Соскин. УХН, 129, 113-137, 1979.

3. n.b.delone, a.v.masslov. opt. and quant. electr., 12, 291-301, 1980.

4. М.А.Васильева, В.И.Малышев, А.В.Масалов. Кр. сообщ. по физ., № i. 35-39, 1980.

5. П.С.Анциферов, М.А.Васильева, В.И.Малышев, А.В.Масалов. Кр. сообщ. по физ., № 1, 37-42, 1981.

6. t.yajima, h.sоumа. Рhуs.lеv.А, 17, 309-323, 1978.

7. t.yajima, h.souma, y.ishida. phys.rev.a, 17, 324-334, 1978.